F8 又は F8+FNキー では だめですか?又は F10 とか駄目でしたら ごめんなさい
自分でも色々な組み合わせで試してみましたが、Grooveミュージックには今のところショートカットキーに対応していないのかキーボードからは操作できませんでした。規定のアプリにはiTuneを使おうと思います。Spaceキーで一時停止と再生が簡単にできて楽でした。