今まで:N:\hoge\music\アーティスト\アルバム\*.mp3→N:\music\data\アーティスト\アルバム\*.mp3
わたしの場合、フォルダを移動した後、
"マイドキュメント/マイミュージック/itunes/"にある、"iTunes Music Library.xml"というファイルの中に記述されているフォルダ名を新しいものに全部置換したら、ちゃんと動きました。
iTunesはフォルダー管理をiTunesにまかせる思想になっています。自分でデータを管理しているつもりでも、同じミュージシャンの曲を登録すると、お気づきのライブラリー統合が始まってしまいます。
xmlファイルはあくまでも、iTunesが管理するファイルであり、書き込んだ内容がいきなり消されたりもします。(ここを消すな、っていう指定はできないと思います。)
私の知る限り、将来にわたって安定した方法は「ない」です。
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http://do-gugan.com/~furuta/archives/2007/07/itunes_music_li.html